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新型碳納米復合催化材料可高效催化轉化工業氣中高含量硫化氫

2021-07-09 13:47:02 來源：中國科學報

近日，中科院大連化學物理研究所副研究員劉岳峰等人的研究取得新進展，設計并制備出整體成型的碳納米復合催化材料，可用于高氧氣、高二氧化碳、高水汽含量等復雜工況條件下，高效催化轉化工業氣中高含量硫化氫，并具有優異的高附加值硫產物選擇性和反應穩定性。相關研究成果發表在ACS Catalysis上。

硫化氫（H2S）的超精度脫除在石油煉制、天然氣凈化及煤化工等領域具有重要作用。然而，目前所采用的H2S選擇性氧化催化劑具有不耐水汽和雜質氣等問題，導致催化劑的活性與穩定性能較差，特別是在連續式反應工藝中該問題更為突出。因此，設計一種能在復雜條件下具有高催化活性、高硫選擇性、優異抗雜質氣體特性的針對連續式H2S選擇性氧化的催化劑，具有重要的應用價值。

納米碳材料因具有獨特的表面化學性質和優異的催化性能，在H2S選擇性氧化中受到廣泛研究，但由于過度活潑的活性中心和反應強放熱特征，容易導致產物過度氧化成硫氧化物。研究團隊在前期工作基礎上，對氮摻雜的整體式碳材料進行磷酸鹽表面修飾，在保證原有轉化率的基礎上，顯著提高了產物的選擇性。此外，該催化劑在包含高濃度二氧化碳、氧氣、二氧化硫等雜質氣的反應氣氛中，仍能保持其優異的催化活性和穩定性。結合多種表征手段，以及動力學分析和理論計算，團隊發現引入的磷基團與作為反應活性中心的吡啶氮位點之間存在相互作用，這種作用能夠抑制氧氣分子在活性位點上的吸附和活性，從而避免了過度氧化的發生，并提高了產物選擇性。